Вклад (, n)- реакции в интенсивность нейтронного излучения облучённого керамического ядерного топлива
На правах рукописи
Беденко Сергей Владимирович
ВКЛАД (, n)-РЕАКЦИИ В ИНТЕНСИВНОСТЬ
НЕЙТРОННОГО ИЗЛУЧЕНИЯ ОБЛУЧЁННОГО КЕРАМИЧЕСКОГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА
Специальность 01.04.01 –
Приборы и методы экспериментальной физики
АВТОРЕФЕРАТ
диссертации на соискание ученой
степени кандидата физико-математических наук
ТОМСК2009
Работа выполнена в Государственном образовательном учреждении высшего профессионального образования «Томский политехнический университет».
| Научный руководитель: | профессор, доктор физико-математических наук Шаманин Игорь Владимирович |
| Официальные оппоненты: | профессор, доктор технических наук, Былкин Борис Константинович профессор, доктор физико-математических наук Крючков Юрий Юрьевич |
| Ведущая организация: | Институт Проблем Безопасного Развития Атомной Энергетики РАН, г. Москва |
Защита состоится «17» марта 2009 г. в 1430 на заседании совета по защите докторских и кандидатских диссертаций ДС 212.025.01 при Томском политехническом университете по адресу: 634050, г. Томск, Томская обл., пр. Ленина, 2, ауд. 228 т/ф: +7 (382-2) 52-83-94.
С диссертаций можно ознакомиться в научно-технической библиотеке ТПУ по адресу: 634050, г. Томск, ул. Белинского, 55.
Автореферат разослан «8» февраля 2009 г.
Ученый секретарь совета по защите докторских
и кандидатских диссертаций ДС 212.025.01
канд. физ.-мат. наук, доцент 
О.Ю. Долматов
ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ
Актуальность работы. Ядерное топливо легководных реакторов постоянно совершенствуется с внедрением новых технических решений, учётом новых эксплуатационных требований для обеспечения надежности и конкурентоспособности. Все усовершенствования осуществляются на фоне доминирующего условия – обеспечение максимально экономичного топливного цикла. К настоящему времени сформировались требования в виде двух топливных циклов. Первый 51 (пять лет с ежегодной перегрузкой) и 31,5 (три по полтора года).
Переход на более продолжительные топливные циклы приведет к повышению глубины выгорания топлива. Это с одной стороны увеличивает экономическую эффективность топливоиспользования. С другой приведет к повышению концентрации продуктов деления, активации и трансурановых элементов в ядерном материале, что повлечёт за собой изменения параметров поля ионизирующих излучений вблизи отработавшей тепловыделяющей сборки (ОТВС). При этом следует ожидать увеличения интенсивности потоков нейтронного и гамма-излучения, что может вызвать неопределенность в отношении возможности обеспечить необходимую степень защиты ОТВС с повышенной глубиной выгорания с помощью имеющихся транспортных средств.
Перевозка ОТВС реакторов ВВЭР-1000 осуществляется в транспортном контейнере ТК-13, сертифицированного для ОТВС, с глубиной выгорания 40…50 МВтсут/кг U и выдержкой в специальных бассейнах от 180 суток до 3-х лет. Сегодня конструкция ТВС должна быть обоснована до выгорания 60…70 МВтсут/кг U. В России существуют 4 основные модификации ТВС, которые удовлетворяют выдвигаемым требованиям. Это сборки следующих типов УТВС, ТВСА, ТВС-2 и ТВС-2М. Возможности транспортного контейнера ТК-13 обеспечить защиту от составляющей, обусловленной гамма-излучением, для ОТВС с повышенным уровнем выгорания пока не вызывают сомнений, так как согласно действующим нормативным требованиям их проектирование выполнялось с коэффициентом запаса по защите от ионизирующего излучения, равным 2. Под сомнением оказываются возможности ТК-13 в части обеспечения защиты от нейтронного излучения, вопросы которого менее изучены.
На сегодняшний день в энергетических реакторах в качестве топлива используется UO2. Рассмотрены десятки работ, посвященных исследованию различных каналов формирования поля нейтронного излучения на различных стадиях ядерного топливного цикла. Установлено, что дополнительным источником нейтронов в облучённом UO2 являются нейтроны (-n-нейтроны) от реакции (, n) на ядрах кислорода и на некоторых легких ядрах-продуктах деления, вызываемые альфа-частицами плутония, америция и кюрия.
Диоксид урана – самое распространенное химическое соединение, используемое в качестве ядерного топлива отечественных и зарубежных энергетических реакторов. Однако сегодня основное внимание уделяется монокарбиду урана UC и нитриду урана UN, которые продемонстрировали хорошие свойства и рассматриваются как перспективные керамические урановые топлива, способные заменить UO2.
В связи с этим изучение вопроса защиты от нейтронного излучения керамического облучённого топлива (UO2, (U, Pu)O2, UC и UN), с возросшей глубиной выгорания представляет значительный практический интерес. Для выполнения подобных расчетов особенно важным представляется определение вклада реакции (, n) на лёгких ядрах этого топлива.
В керамическом облучённом ядерном топливе (ОЯТ) в значительных концентрациях присутствует только кислород, углерод и азот, а, следовательно, протекание реакции (, n) наиболее вероятно именно на этих нуклидах.
При проектировании радиационной защиты ТК полагалось, что основными источниками нейтронного излучения в ОЯТ являются спонтанно делящиеся изотопы плутония, америция и кюрия. Сегодня детальный учёт протекания (, n)-реакции проводится, в основном, при решении задач аналитического контроля делящихся веществ в растворах. Не смотря на то, что (, n)-реакция может осложнить радиационную обстановку вблизи ОЯТ, её вклад в интенсивность нейтронного излучения определялся экспериментально только в случае диоксида плутония. В случае керамического ОЯТ перечень актиноидов, испытывающих альфа-распад, более обширен и не ограничен одним лишь плутонием, что существенно изменяет условия задачи.
Таким образом, изучение основных каналов формирования нейтронного поля вблизи ОТВС с повышенной глубиной выгорания является важной задачей.
В связи с этим целью работы являлось определение вклада (, n)-реакций в интенсивность нейтронного излучения облучённого керамического ядерного топлива UO2, (U, Pu)O2, UC и UN.
Для достижения поставленной цели необходимо было решить следующие задачи:
- Провести анализ совокупности ядерно-физических процессов, протекание которых приводит к образованию поля нейтронного излучения вблизи керамического ОЯТ, а именно: анализ изотопного состава альфа-излучателей; анализ теоретической и экспериментальной информации по (, n)-реакциям; анализ источников нейтронов спонтанного деления и источников нейтронов, образующихся при протекании (, n)-реакций.
- Создать физическую модель процессов, протекание которых приводит к формированию нейтронного поля облучённого в реакторе ВВЭР-1000 ядерного топлива.
- Выполнить расчетную оценку интенсивности нейтронного излучения вблизи ОТВС реактора ВВЭР-1000.
Решение поставленных задач позволило получить ряд теоретических и расчетно-экспериментальных результатов, определяющих научную новизну работы:
- Впервые установлено и доказано, что значимым источником нейтронов в керамическом ОЯТ является (, n)-реакция на ядрах кислорода, углерода и азота, вызываемая альфа-частицами от распада плутония, америция, кюрия. В зависимости от выгорания, выдержки и начального обогащения вклад может составлять 80 % от общей нейтронной активности ОЯТ.
- Нейтронная активность облучённых оксидного, нитридного и карбидного топлив на основе урана соотносится как 1,25 : 1 : 2,2 при идентичных значениях начального обогащения, выгорания и выдержки.
- Нейтронная активность МОХ-топлива составляет значительную величину и превышает таковую для облучённого диоксида урана в 10…14 раз при глубинах выгорания более 40 МВтсут/кг.
- Установлено, что причиной значимости вклада (, n)-реакций в интенсивность нейтронного излучения облучённых UO2, UN, UC является сравнительно высокий выход нейтронов от реакции (, n) на следующих нуклидах: О17, О18, N15 и С13. Более того, реакции (, n) на О17 и С13 экзотермические, по этой причине вклад (, n)-реакции в нейтронную активность облучённых UO2 и UC значительно больше, чем для облученного UN.
Практическая значимость результатов работы состоит в разработке процедуры расчета интенсивности нейтронного излучения ОТВС в зависимости от выгорания, что позволит:
- Определять нейтронную активность ТВС новых модификаций (УТВС, ТВСА, ТВС-2, ТВС-2М и МОХ-ТВС) при различной глубине выгорания, выдержки и начальном обогащении.
- Оценить эффективность нейтронной защиты транспортного контейнера ТК-13 при размещении в нём ОТВС с повышенной глубиной выгорания.
- Позволит повысить эффективность нейтронной защиты путем:
- изменения условий перевозки ОТВС разных модификаций;
- регулирования порядка размещения ОТВС с различной глубиной выгорания в ТК, что позволит использовать эффект экранирования ОТВС друг другом;
- внесения конструктивных изменений, позволяющих изменять массогабаритные и защитные параметры ТК в зависимости от модификации ОТВС.
На защиту выносятся.
- Физическая модель, объединяющая ядерно-физические процессы, ответственные за формирование нейтронного поля вблизи ОТВС реактора ВВЭР-1000.
- Методика расчета сечений (, n)- и (, n)-реакций, протекающих в облучённом топливе и экспериментальное обоснование найденных значений сечений.
- Процедура и результаты расчета интенсивности нейтронного излучения облучённого керамического ядерного топлива (UO2, (U, Pu)O2, UC и UN) с различной глубиной выгорания и разной выдержкой.
- Результаты анализа процесса протекания (, n)-реакций в облучённом керамическом ядерном топливе и экспериментальное обоснование установленных закономерностей.
Апробация работы. Основные положения, результаты и рекомендации, отражающие исследования автора, докладывались на 8 Международных, Всероссийских и Отраслевых научно-технических и научно-практических конференциях. В том числе: на 1-й Открытой научно-практической конференции молодых работников ГХК (ГХК, Железногорск, 2006); на 4-й Молодежной научно-практической конференции «Ядерно-промышленный комплекс Урала: проблемы и перспективы» (ПО «Маяк», Озёрск, 2007); на 13-й Всероссийской научной конференции студентов-физиков и молодых ученых (АСФ, Ростов-на-Дону, 2007); на 13-й Международной научно-практической конференции студентов, аспирантов и молодых ученых «Современные техника и технологии» (ТПУ, Томск, 2007 и 2008); на Научно-практической конференции молодых специалистов и аспирантов «Молодежь ЯТЦ: наука и производство» (СГТА, Северск, 2007); на 5-й Курчатовской молодежной научной школе (РНЦ «Курчатовкий институт», Москва, 2007 и 2008); на 11-й международной молодежной научной конференции «Полярное сияние 2008». Ядерное будущее: технологии, безопасность и экология» (МИФИ, Санкт-Петербург, 2008).
Достоверность основных результатов и выводов базируются на использовании общепринятых методик и моделей, на согласованности результатов расчетов с экспериментальными данными и данными, полученными в результате расчетов по программам CARE и ORIGEN из программного комплекса SCALE.
Объем и структура диссертационной работы. Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения, приложения и списка цитируемой литературы. Материал работы изложен на 121 странице, включая 27 рисунков и 30 таблицы. Библиографический список включает 104 наименования.
Личный вклад автора в работу, выполненную в соавторстве, состоит в непосредственном участии в разработке методик, проведении расчетов и анализе полученных результатов.
Публикации. Основное содержание диссертационной работы отражено в 16 печатных работах, в том числе в 4-х научных статьях.
СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ
Во введении содержится обоснование и актуальность темы диссертационной работы, сформулирована цель и показаны основные направления исследований, приведены сведения, характеризующие научную новизну и практическую значимость работы, приведены основные положения, выносимые на защиту.
В первой главе проведен анализ совокупности ядерно-физических процессов, протекание которых приводит к образованию поля нейтронного излучения вблизи облучённого керамического топлива (UO2, (U, Pu)O2, UС, UN).
Установлено, что основными источниками нейтронного излучения в ОЯТ являются:
- Нейтроны, образующиеся в результате (, n)-реакций на легких ядрах, входящих в состав керамического ядерного топлива.
- Спонтанное деление ядер урана и трансурановых элементов, содержащихся в облучённом керамическом топливе.
- Фотонейтроны, образующиеся в результате (, n)-реакций на диоксидах урана и трансурановых элементов, присутствующих в облучённом керамическом топливе.
Наиболее эффективно (, n)-реакция протекает на ядрах с высотой кулоновского барьера меньше, чем кинетическая энергия альфа-частиц. Значение величины кулоновского барьера для легких ядер с 10 А 50 изменяется от 1 до 10 МэВ; для средних ядер с 50 A 150 – от 10 до 15 МэВ; для тяжелых ядер с 150 A 250 – от 15 до 25 МэВ. Средние и тяжелые ядра имеют высокий кулоновский барьер, величина которого значительно превышает кинетическую энергию даже наиболее быстрых альфа-частиц, имеющихся в ОЯТ, Е(Cm242) = 6,3 МэВ и Е(Cm244) = 5,8 МэВ. Очевидно, что под действием таких альфа-частиц ядерные реакции могут проходить только на легких ядрах. Сечения (, n)-реакций на тяжелых ядрах пренебрежимо малы. Из материалов, присутствующих в облученном керамическом топливе в значительных концентрациях присутствует только кислород, азот и углерод.
В работе предлагается оценить эффективное сечение реакции (, n), используя следующие два подхода.
Первый подход. Разделение процесса ядерной реакции на два этапа (образование промежуточного ядра и его распад) позволяет проводить вычисления сечения реакции в виде:
, (1)
где i(c) сечение образования составного ядра; р = Гр/Г вероятность его распада с испусканием частицы p; Гр – парциальная полуширина резонансного уровня, отвечающая испусканию частицы р; Г – полуширина резонансного уровня на половине его высоты.
Для расчета значения сечения необходимо знать вероятность распада составного ядра р. Так как расчёт Г и Гр какого-либо резонанса является достаточно сложной задачей, решаемой квантово-механическими методами, и связанной с определением квантовой структуры резонансных уровней, было предложено оценить величину р следующим образом:
- вероятность распада оценивается для изотопов с экспериментально определенными значениями сечения (, n)-реакций;
- в отношении кислорода величина вероятности распада определялась путем линейной интерполяции зависимости р от атомного веса.
Расчетное значение сечения взаимодействия альфа-частиц с ядрами кислорода по методике, приведенной в диссертационной работе приблизительно равно 0,18 мбарн.
Второй подход основан на использовании экспериментальных данных о выходах ядерных реакций. Знание выхода ядерной реакции Y(E) в зависимости от энергии бомбардирующих частиц E позволило определить сечение процесса:
(2)
Ионизационные потери альфа-частицы в веществе можно рассчитать по формуле Бете-Блоха:
(3)
где А – массовое число ядер вещества, а.е.м; Z – порядковый номер ядер вещества; z – порядковый номер налетающей частицы; me – масса электрона; с – скорость света; = /с ( – скорость частицы); I 13,5Z эВ – средний потенциал ионизации атома вещества с порядковым номером Z.
Средняя энергия альфа-частиц в ОЯТ равна E 5,13 МэВ. Ионизационные потери -частицы при этой энергии на ядрах кислорода в соответствии с (3) равны: dE/dx 1,046 МэВ/см; выход нейтронов по реакции (, n) на кислороде, состоящего из природной смеси изотопов, на 106 -частиц составляет Y = 0,05 нейтронов; значение производной от экспериментальной функции Y(E) при энергии -частиц E = 5,13 МэВ, равно dY/dE 0,014106, МэВ1.
В соответствии с соотношением (2) расчетное значение сечения (, n)-реакции составит величину, равную,n = 0,26 мбарн.
Найденные двумя способами значения сечений удовлетворительно согласуются между собой. Однако в оценке, сделанной по первому методу, вероятность распада составного ядра была определена с точностью до порядка величины. Поэтому для расчета интенсивности нейтронного излучения облученного карбидного и нитридного ядерного топлива далее использовался второй подход определения сечения (, n)-реакций.
В большинстве случаев (Е) неизвестно или известно только для отдельных значений энергии. В этом случае измерение выхода для разных энергий, налетающих частиц единственный способ определить сечения процесса. При этом точность определения (Е) будет зависеть от того, насколько точно была восстановлена зависимость Y(E).
Значения микроскопических сечений (, n)-реакций на углероде для различных экспериментальных данных о выходе реакции равны,n(С) = 0,62 мбарн и 0,30 мбарн (для Y = 0,18106 и Y = 0,11106, соответственно). Для азота сечение (, n)-реакции составляет величину, равную 0,034 мбарн. Расчётные значения сечений удовлетворительно согласуются (~ 30 %) с данными из библиотек экспериментальных данных EXFOR и оцененными ядерными данными JENDL.
Таким образом, установлено, что сравнительно небольшое сечение (, n)-реакции на ядрах азота делает облучённое нитридное топливо с точки зрения ядерной и радиационной безопасности более приемлемым ядерным материалом.
Анализ данных о гамма-излучении, сопутствующем процессам альфа- и бета- распада продуктов деления и активации, присутствующих в керамическом ОЯТ, позволил сделать заключение, что в их спектре практически отсутствует высокоэнергетическая составляющая, превышающая порог (, n)-реакций на ядрах облученного топлива.
В работе показано, что основными источниками высокоэнергетичных гамма-квантов в ОЯТ является процесс спонтанного деления ядер актиноидов. При этом вероятность образования гамма-квантов высоких энергий (8…10 МэВ) составляет величину ~ 0,4 %. Учитывая вероятность образования гамма-квантов высоких энергий и сравнительно большую концентрацию актиноидов, на которых может идти реакция (, n), образование вторичных нейтронов по этому каналу необходимо учесть.
Имеющиеся на сегодняшний день экспериментальные данные существенно отличаются друг от друга, причем расхождения сечений (, n)-реакций оказываются, во-первых, значительными (до 20…30%) по величине, во-вторых, направлены как в сторону больших, так и меньших значений. Данные о характеристиках эффективных сечений (, n)-реакций имеются в основном для гамма-квантов определенных энергий, поэтому значения сечений реакции предлагается оценивать с использованием Боровского механизма при описании образования промежуточного ядра с последующим вылетом частиц-продуктов.
Энергетическая зависимость полных и парциальных сечений взаимодействия гамма-квантов с ядрами содержит широкие максимумы (резонансы). Они характеризуются энергией максимума резонанса Е0 и его амплитудой 0, шириной на половине высоты (полушириной) Г и интегральным сечением int=(E)dE.
Так как справочный материал не всегда содержит полную информацию о параметрах резонанса, поэтому в работе приведены два подхода, позволяющие рассчитать сечения (, n)-реакций.
Первый подход основан на использовании экспериментальных значений параметров резонанса. Во втором подходе полуширина резонанса Г определялась по соотношению Г = 0,026E01,91, МэВ.
Результаты расчетов сечений (, n)-реакций на ядрах U235 и U238 приведены в графическом виде на рис. 1 и 2.
 Рис. 1. Расчетные и экспериментальные значения сечений (, n)-реакций на ядрах U235. |  Рис. 2. Расчетные и экспериментальные значения сечений (, n)-реакций на ядрах U238. |
Найденные двумя способами значения сечений удовлетворительно согласуются между собой, а также с погрешностью не хуже 40 % описывают экспериментальные зависимости значений сечений от энергии -квантов. Предложенная процедура расчета сечений (, n)-реакций позволяет проводить оценки значений сечений на ядрах с A 200 при наличии экспериментальных данных о параметрах резонанса, а также в случае отсутствия одного из них. При этом точность определения сечения вблизи резонанса находится в пределах от 3 % до 40 %.
Во второй главе описываются особенности и преимущества таких перспективных керамических урановых топлив как UC, UN и (U, Pu)O2, способных заменить UO2.
Проведено исследование ОТВС, как источника ионизирующего излучения. На основании результатов исследования сформулирована физическая модель сборок с ОЯТ. В разработанной модели отдельная ОТВС рассматривалась как подкритическая размножающая система, в объеме которой равномерно распределены топливо – UO2; конструкционные материалы – сталь марки 12Х18Н10Т, циркониевый сплав Э-110; выгорающий поглотитель Gd2O3 и источники нейтронов, образующиеся по реакциям (, n), (, n) и в результате спонтанного деления ядер урана и трансурановых элементов.
Для определения зависимостей концентраций ядерных материалов Ci(Z) от глубины выгорания были использованы данные о концентрациях основных долгоживущих актиноидов присутствующих в ОЯТ реактора ВВЭР-1000. Зависимости Ci(Z) получены путем аппроксимации этих данных с помощью полиномов второй степени, степенных и показательных функций. Полученные зависимости Ci(Z) позволяют с погрешностью не хуже 8…12 % определять концентрацию, присутствующих в ОЯТ основных долгоживущих актиноидов в зависимости от выгорания и времени выдержки ОЯТ. Примеры таких зависимостей для облучённого в реакторе ВВЭР-1000 оксидного топлива показаны на рис. 3 и 4.
 Рис. 3. Зависимость концентрации Pu242 от выгорания ядерного топлива с начальным обогащением по U235 4,4%. |  Рис. 4. Зависимость концентрации Cm244 от выгорания ядерного топлива с начальным обогащением по U235 4,4%. |
Знание концентраций Ci(Z) основных долгоживущих актиноидов в ОЯТ позволило с удовлетворительной точностью определить вклад каждого актиноида в выход нейтронов за счет спонтанного деления, протекания реакций (, n) и (, n), а также найти результирующую интенсивность нейтронного излучения ОТВС в зависимости от выгорания, выдержки и начального обогащения топлива.
Получены данные о вкладах основных каналов формирования нейтронного поля в результирующую интенсивность нейтронного излучения ОЯТ. Результаты расчётов представлены для следующих характеристиках ОЯТ: выгорание от 10 до 40 МВтсут/кг U, выдержка – 180 сут; начальное обогащение по U235 – 4,4 %.
Вклады (, n)-реакций для облученного в реакторе ВВЭР-1000 карбидного и нитридного топлива определены для выгораний не более 30 МВтсут/кг (топлива). Вклад (, n)-реакции и удельная интенсивность нейтронного излучения облученного UС равны: 56,38% и 3,97108 нейтр./(ст(UС)). Для облученного UN получены следующие значения вклада и удельной интенсивности – 4,77% и 1,82108 нейтр./(ст(UN)). Аналогичные значения для облучённого UO2 соответственно равны: 32,05% и 2,28108 нейтр./(ст(UO2)).
Выяснено, что вклады (, n)-реакций в интенсивность нейтронного излучения различной топливной керамики значительно отличаются между собой, в то время как результирующая интенсивность нейтронного излучения имеет один и тот же порядок. Существенное различие по вкладам приведет к тому, что (, n)-реакция внесет существенную добавку по нейтронам в случае работы с большими партиями необлученного карбидного топлива. В случае облученного UN вклад (, n)-реакции при небольших и средних глубинах выгорания не превысит 5%, а интенсивность нейтронного излучения в разы меньше, что делает облученный нитрид урана с точки зрения ядерной и радиационной безопасности более приемлемым ядерным материалом.
По разработанной процедуре был проведен расчет вклада (, n)-реакции в интенсивность нейтронного излучения PuO2. Вклад нейтронов от (, n)-реакции в интенсивность нейтронного излучения PuO2 определялся также экспериментально. Методика экспериментального определения доли выхода -n-нейтронов из двуокиси плутония, разработанная в ФЭИ им. А.И. Лейпунского, г. Обнинск, основана на использовании метода Росси- (метод нейтрон-нейтронных совпадений). Доля выхода -n-нейтронов определялась для диоксида плутония с тремя различными изотопными составами. Полученное экспериментальное значение доли выхода (-n)-нейтронов сравнивалась с результатами расчётов по двум программам, а также с результатами расчётов по предложенной в настоящей работе процедуре. Результаты таких сравнений приведены в таблице.
В табл. 1 приведены величины скоростей спонтанных делений Qсп, полученные из периодов полураспада изотопов плутония и америция (третий столбец), экспериментальное отношение Q,n/Qсп (четвертый столбец) и соответствующие расчетные соотношения (пятый столбец). Результаты расчётов Q,n/Qсп с учётом поправок на размножение приведены в пятом столбце в скобках.
Табл. 1. Результаты измерений исследуемых образцов и соответствующие им расчётные отношения.
| Тип детектора | Образец, обогащение по Pu239, масса | Qfсп, дел/с | Эксперимент, Q,n/Qсп | Расчет, Q,n/Qсп |
| 1 | 2 | 3 | 4 | 5 |
| Стильбен | PuO2 (67 %) m = 39,68 г | 4569 | 0,71 ± 0,01 (0,75 ± 0,01) | 0,816(CARE) 0,872(ORIGEN) 0,71 |
| Не-3 | PuO2 (67 %) m = 20,17 г | 2322 | 0,790 ± 0,019 (0,84 ± 0,02) | |
| Стильбен | PuO2 (9 %) m = 45,08 г | 17069 | 0,153 ± 0,010 (0,156 ± 0,011) | 0,158(CARE) 0,168(ORIGEN) 0,13 |
| Не-3 | PuO2 (9 %) m = 11,16 г | 4226 | 0,160 ± 0,022 (0,163 ± 0,023) | |
| Не-3 | PuO2 (78 %) m = 28,37 г | 2243 | 0,62 ± 0,02 (0,65 ± 0,02) | 0,686(CARE) 0,731(ORIGEN) 0,59 |
Авторами работы по экспериментальному определению доли выхода -n-нейтронов показано, что результаты, полученные с помощью методики с Не-3-счётчиками более надежны. В соответствии с этой методикой экспериментальное значения вклада для PuO2 (9 %) равно Q,n/Qсп = 0,163 ± 0,023; 0,84 ± 0,02 – для PuO2 (67 %) и 0,65 ± 0,02 – для PuO2 (78 %).
В третьей главе проведены исследования источников нейтронов в ОТВС с повышенными глубинами выгорания в присутствии (, n)-реакции на ядрах кислорода.
Показано, что при повышенных глубинах выгорания топлива основной вклад в его нейтронную активность вносит процесс спонтанного деления изотопов кюрия: Cm242 и Cm244, а вклад (, n)-реакции приблизительно равен 16 %. Установлено, что при определении параметров нейтронного поля вблизи ОТВС (, n)-реакция при небольших глубинах выгорания (13420…26940 МВтсут/т U) может не учитываться, так как выход нейтронов по этому каналу не превышает 106 нейтр./(стU), что составляет около 0,6 % от общей нейтронной активности ОЯТ. Последующий рост глубины выгорания (более 40 МВт·сут/кг U) приведёт к росту интенсивности генерации нейтронов по данному каналу и вклад этой реакции в общую нейтронную активность составит 2 %.
Радиационные характеристики смеси актиноидов на момент выгрузки топлива из реактора определяются в основном тремя короткоживущими нуклидами: U239, Np239 и U237. Через 10 суток после остановки реактора U239 и Np239, а также частично U237 распадаются, в результате чего активность смеси актиноидов уменьшается в 25…30 раз. Через полгода после окончания облучения, когда практически весь U237 распадется, активность уменьшится более чем в 105 раз. Аналогичные характеристики смеси основных долгоживущих актиноидов (изотопы плутония, америция и кюрия) спадают со временем медленнее.
Проведенный в работе анализ данных о концентрациях изотопов плутония (Pu238, Pu240, Pu242), америция (Am241, Am242, Am242m) и кюрия (Cm242, Cm244 и Cm246) показал, что радиационные характеристики ОТВС с глубиной выгорания 58…60 МВтсут/кг U будут соответствовать радиационным характеристикам ОТВС с параметрами: Z = 50МВтсут/кгU, выдержка от 3-х лет, только после выдержки этих ОТВС в течении 8-ми…10-ти лет. Причем основным нейтронным излучателем будет являться Cm244 в количестве 220 г/тU c выходом нейтронов по каналу спонтанного деления ~109 нейтр./с на тонну урана начальной загрузки, а вклад (, n)-реакции не будет превышать 6 %.
Установлено, что облученное MOX-топливо еще не транспортировалось к местам долговременного хранения и возможной переработки. При этом задачи, которые потребуют решения в ближайшей перспективе, уже обозначены. В их число входят задачи, вызванные высокой активностью не только облучённого, но и необлучённого МОХ-топлива. При этом особенно важным является определение нуклидного состава облученного МОХ-топлива.
Изменения концентраций Ni(t) со временем (с выгоранием) описывались системой дифференциальных уравнений первого порядка. При решении дифференциальных уравнений считалось, что скорости реакции постоянны, а система линейна, использовался рекомендуемый в таких случаях метод Рунге-Кутта 4-го порядка с фиксированным шагом интегрирования.
Как и в случае облучённого UO2 рост глубины выгорания МОХ-топлива приводит к росту интенсивности генерации нейтронов в результате протекания следующих ядерно-физических процессов: спонтанное деление ядер актиноидов; протекание (, n)-реакций на ядрах кислорода; протекание (, n)-реакций на ядрах актиноидов. Вклад (, n)-реакции, идущей на ядрах урана и трансурановых элементов в результирующую нейтронную активность облученного МОХ-топлива составляет около 5 % в отличие от облученного диоксида урана, для которого вклад (, n)-реакции не превышает 2 % при глубине выгорания 58 МВт·сут/кг. Это обстоятельство объясняется тем, что источниками высокоэнергетических гамма-квантов являются изотопы Pu и Cm, которых в облученном MOX-топливе значительно больше, чем в облученном диоксиде урана.
В четвертой главе проведен сбор и анализ информации о конструкции ТК, описаны методы транспортировки ОЯТ, конструкция и технические характеристики ТК. Хотя в отрасли имеется парк достаточно новых современных контейнеров ТК-13 спроектированных в конце 80-х годов для вывоза ОТВС реактора ВВЭР-1000, переход на использование ТВС с четырех- и пятилетней кампанией и перспектива использования карбидного, нитридного и MOX-топлива требует уточнения условий при проектировании конструкции ТК.
В этой связи в работе проведена оценка эффективности нейтронной защиты контейнера ТК-13 при загрузке в него ОТВС с повышенной глубиной выгорания. Оценка эффективности защиты произведена по значениям мощности доз, создаваемых нейтронами за слоями защиты.
Известно, что спектр нейтронов спонтанно делящихся нуклидов сплошной и подобен спектру нейтронов вынужденного деления. Он близок по форме к максвелловскому спектру с температурой Т = 1,592 МэВ. Для качественной оценки можно воспользоваться спектром нейтронов одного из спонтанно делящихся актиноидов, дающего наибольший вклад в интенсивность нейтронного излучения, а именно Cm244.
В работе получены уровни нейтронного излучения на поверхности ТК-13 и суммарные мощности дозы вблизи ТК при размещении в нём стандартного оксидного и МОХ-топлива с повышенной глубиной выгорания. На рис. 5 приведена гистограмма мощностей доз от времени выдержки облучённого UO2 для рассматриваемых в работе выгораний.
Анализ результатов расчетов показал, что эффективность защиты ТК-13 с ростом глубины выгорания ОТВС существенно снижается. При больших глубинах выгорания происходит многократное уменьшение эффективности защиты. Увеличение времени выдержки ОЯТ с повышенной глубиной выгорания не обеспечивает значительного снижения мощности дозы по быстрым нейтронам за пределами ТК-13 по сравнению со случаем загрузки в него ОТВС с глубиной выгорания до 50 МВтсут/кг U.
 |
| Рис. 5. Мощности доз за слоями защиты ТК-13 в зависимости от времени выдержки. |
В заключении констатировано достижении поставленной цели, сформулированы основные результаты диссертационной работы и выводы. Отражена научная и практическая значимость полученных результатов.
Основные результаты и выводы по диссертационной работе сводятся к следующему:
- Разработаны методики расчета сечений (, n)- и (, n)-реакций, протекающих в ОЯТ, а также произведены оценки вкладов (, n)- и (, n)-реакций в результирующую нейтронную активность (интенсивность нейтронного излучения) ОЯТ. Это позволило учесть ранее не принимавшийся во внимание механизм образования нейтронов в результате протекания (, n)-реакций на ядрах O, C и N и (, n)-реакций на ядрах урана и трансурановых элементов в керамическом ОЯТ.
- Анализ результатов расчётов нейтронной активности облучённых UN, UC и UO2 показал, что вклады (, n)-реакций для этой керамики значительно отличаются между собой, в то время как общая удельная интенсивность нейтронного излучения имеет один и тот же порядок. Существенное различие по вкладам приведет к тому, что (, n)-реакция внесет существенную добавку по нейтронам в случае работы с большими партиями необлученного UC, а облучённый UN с точки зрения ядерной и радиационной безопасности является более приемлемым ядерным материалом.
- Выяснено, что при малых и средних глубинах выгорания (, n)-реакция может не учитываться, так как выход нейтронов по этому каналу не превышает 106 нейтр./(стU), что составляет приблизительно 0,6 % от общей нейтронной активности ОЯТ. При глубинах выгорания более 40 МВт·сут/кг U вторичное образование нейтронов по этому каналу необходимо учесть.
- Вклады (, n)-реакций в нейтронную активность облученного UC при глубинах выгорания не превышающих 26…30 МВт·сут/кг U соответственно равны: 56,38 % и 3,97108 нейтр./(ст(UС)). Для облученного UN получены следующие значения вклада и нейтронной активности – 4,77 % и 1,82108 нейтр./(ст(UN)). Аналогичные значения для облучённого UO2 32,05% и 2,28108 нейтр./(ст(UO2)).
- Анализ данных о концентрациях изотопов плутония (Pu238, Pu240, Pu242), америция (Am241, Am242, Am242m) и кюрия (Cm242, Cm244 и Cm246) показал, что основными нейтронными излучателями в ОТВС с глубиной выгорания топлива 40…50 МВтсут/кг U и выдержкой от 180 суток будут являться спонтанно делящиеся изотопы кюрия: Cm242 и Cm244, а вклад (, n)-реакции не будет превышать 18 %.
- Установлено, что в случае повышения глубины выгорания до 58…60 МВтсут/кг U и выдержкой этих ОТВС в специальных бассейнах от 3-х лет основным нейтронным излучателем будет являться Cm244 в количестве 220 г/тU c выходом нейтронов по каналу спонтанного деления ~109 нейтр./с на тонну урана начальной загрузки. Вклад (, n)-реакции незначителен и оставляет величину равную 6 %.
- Время выдержки ОТВС с глубиной выгорания 58…60 МВтсут/кг U и начальном обогащении 4,4 % должно составлять не менее 8…10 лет. Только в этом случае радиационные характеристики ОТВС с повышенными глубинами выгорания будут соответствовать характеристикам, на которые рассчитан ТК-13.
- Предварительные оценки показывают, что конструкция ТК-13 обеспечит требуемую защиту от нейтронного излучения в случае загрузки в него МOX-топлива с глубиной выгорания не более 26…30 МВтсут/кг (U-Pu) и выдержкой не менее 3-х…4-х лет.
Полученные расчетные данные с точностью не хуже 18 % согласуются с результатами экспериментальных исследований, а также с результатами расчётов с помощью программ CARE и ORIGEN из расчетного комплекса SCALE и являются основой для дальнейших исследований.
Основные результаты диссертационной работы представлены в следующих публикациях:
- Беденко С.В., Басаргин Е.Ю., Проскуряков К.Ю., Шелепов Е.Н. Интенсивности каналов формирования нейтронной активности отработавшего ядерного топлива как функции глубины выгорания. Ядерно-промышленный комплекс Урала: проблемы и перспективы: Тезисы докладов 4-й молодежной научно-практической конференции Озерск, 18-20 апреля 2007. Озерск: ПО «Маяк», 2007. с. 161163.
- Шаманин И.В., Беденко С.В. Физическая модель формирования нейтронного поля ОТВС ВВЭР-1000 // I Открытая научно-практическая конференция молодых работников ГХК: Сборник докладов Железногорск, 28-29 сентября 2006. Железногорск: ГХК, 2006, C. 1720.
- Басаргин Е.Ю., Проскуряков К.Ю., Шелепов Е.Н., Беденко С.В. Расчетно-экспериментальное определение значения сечения (, n)-реакции на ядрах кислорода // Тринадцатая Всероссийская научная конференция студентов-физиков и молодых ученых: Тезисы докладов Ростов-на-Дону, 29 марта-2 апреля 2007. Ростов-на-Дону: АСФ России, 2007, C. 320-321.
- Беденко С.В., Мельников К.В., Шелепов Е.Н. Расчетно-экспериментальное определение сечений (, n)-реакций, протекающих в облучённом ядерном топливе // Современные техника и технологии: Труды XIII Международной научно-практической конференции студентов, аспирантов и молодых ученых - Томск, 26-30 марта 2007. - Томск: ТПУ, 2007. с. 1618.
- Шаманин И.В., Беденко С.В., Мартынов В.В. Оценка вклада реакции (, n) в нейтронную активность ОТВС реактора ВВЭР-1000 // Известия вузов. Ядерная энергетика, 2007, №3, выпуск 2, C. 4047.
- Шаманин И.В., Гаврилов П.М., Беденко С.В., Мартынов В.В. Нейтронная активность отработавшего ядерного топлива при повышенных глубинах выгорания // Физико-технические проблемы атомной энергетики: Сборник тезисов докладов IV Международной научно-практической конференции Томск, 78 июня 2007. Томск: ТПУ, 2007, С. 2223.
- Беденко С.В., Басаргин Е.Ю., Проскуряков К.Ю., Шелепов Е.Н. Особенности формирования поля нейтронной активности облученного МОХ-топлива // Молодежь ЯТЦ: наука и производство: Материалы научно-практической конференции молодых специалистов и аспирантов - Северск, 14-17 ноября 2007. Северск: СГТА, 2007, с. 94-98.
- Беденко С.В., Басаргин Е.Ю., Проскуряков К.Ю., Шелепов Е.Н. Нейтронная активность облученного МОХ-топлива при различных глубинах выгорания // V Курчатовская молодежная научная школа: Сборник аннотаций работ Москва, 1921 ноября 2007. Москва: РНЦ «Курчатовкий институт», 2007, С. 49.
- Шаманин И.В., Гаврилов П.М., Беденко С.В., Мартынов В.В. Нейтронная активность отработавшего ядерного топлива при повышенных глубинах выгорания // Известия вузов. Ядерная энергетика, 2008, №1, C. 68 74.
- Шаманин И.В., Гаврилов П.М., Беденко С.В., Мартынов В.В. Нейтронная активность облученного МОХ-топлива при различных глубинах выгорания. // Известия вузов. Ядерная энергетика, 2008, №1, C. 6067.
- Беденко С.В., Проскуряков К.Ю., Шелепов Е.Н. Радиационные характеристики облучённого в реакторе ВВЭР-1000 МОХ-топлива // Сборник материалов XIV Всероссийской научной конференции студентов-физиков и молодых ученых (ВНКСФ-14) Уфа, 27 марта 3 апреля 2008. ЕкатеринбургУфа: АСФ России, 2008. с. 282283.
- Беденко С.В., Шелепов Е.Н., Царёв Я.А. Сравнение радиационных характеристик облученных стандартного оксидного и MOX-топлива. Современные техника и технологии // Труды XIV Международной научно-практической конференции студентов, аспирантов и молодых ученых Томск, 2428 марта 2008. Томск: ТПУ, 2008. с. 23-25.
- Беденко С.В., Лызко В.А., Шелепов Е.Н. Расчетно-экспериментальная оценка эффективности нейтронной защиты транспортного контейнера ТК-13. Конкурс научных работ студентов ФГУП концерн «Росэнергоатом «Знания молодых ядерщиков – атомным станциям»: тезисы докладов итоговой конференции. – Обнинск: ИАТЭ, 2008. – 88 с.
- Шаманин И.В., Беденко С.В., Шелепов Е.Н., Муратов А.А., Жирников Д.В. Влияние глубины выгорания ядерного топлива на параметры радиационной обстановки вблизи транспортного контейнера // Сборник тезисов докладов XI международной молодежной научной конференции «Полярное сияние 2008. Ядерное будущее: технологии, безопасность и экология» Санкт-Петербург, 28 января 1 февраля 2008. с. 8284.
- Шаманин И.В., Гаврилов П.М., Беденко С.В., Мартынов В.В. Нейтронно-физические аспекты проблемы обращения с облучённым ядерным топливом с повышенной глубиной выгорания. Известия Томского политехнического университета, 2008. Т.313., № 2. с. 6266.
- Беденко С.В., Белошицкий К.А., Гнетков Ф.В., Кадочников С.Д., Мельников К.В. Вклад (, n)-реакции в нейтронную активность облучённых UN и UC // VI Курчатовская молодежная научная школа: Сборник аннотаций работ Москва, 1719 ноября 2008. Москва: РНЦ «Курчатовский институт», 2008, С. 12.
