WWW.DISUS.RU

БЕСПЛАТНАЯ НАУЧНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

 

Удаление высокоактивных отходов в глубинное захоронение

На правах рукописи






Малеки Фарсани Асгар







Удаление высокоактивных отходов

в глубинное захоронение






Специальность:05.14.03- Ядерные энергетические установки, включая проектирование, эксплуатацию и вывод из эксплуатации (по техническим наукам)













Автореферат

диссертации на соискание ученой степени

кандидата технических наук










Москва-2009










Работа выполнена на кафедре АЭС Московского энергетического института (МЭИ-ТУ)





Научный руководитель: кандидат технических наук, доцент

Скачек Михаил Андреевич

Официальные оппоненты: доктор технических наук, профессор

Комов Александр Тимофеевич

кандидат технических наук, доктор

биологических наук, профессор

Коренков Игорь Петрович

Ведущая организация ОАО «Всероссийский научно

исследовательский институт по

эксплуатации атомных электростанций»

Защита состоится “24” февраля 2010г. в 15 час.30 мин. на заседании диссертационного совета Д 212.157.07 при МЭИ (ТУ) по адресу: 111250, г. Москва, ул. Красноказарменная, д. 14, аудитория МАЗ МЭИ(ТУ).

Отзыв на автореферат ( в двух экземплярах, заверенных печатью) просим прислать по адресу: 111250, г. Москва, ул. Красноказарменная, д. 14, Ученый совет МЭИ (ТУ).

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке института.

Автореферат разослан “-------” ------------------ 2009 года.








Ученый секретарь

диссертационного совета Д 212.157.07

кандидат технических наук И.П. Ильина



Актуальность темы исследования.

На сегодня только в России накоплено около 600 миллионов тонн жидких радиоактивных отходов и примерно 200 миллионов тонн твёрдых радиоактивных отходов. Из этих 800 миллионов тонн примерно 4 - 5 миллионов тонн составляют высокоактивные отходы (ВАО), которые представляют потенциальную угрозу безопасности населения.

ВАО, возникающие в результате переработки отработавшего ядерного топлива, и другие отходы со схожими характеристиками, являются отходами с высоким уровнем активности. Они отличаются высоким уровнем концентрации определенных радионуклидов, которые остаются активными в течение периода времени, значительно превышающего продолжительность человеческой жизни. Длительное время, потребовавшееся для разработки систем утилизации, показало, что существуют определенные принципы и критерии безопасности, определяющие начальные стадии выбора площадки для проектирования системы утилизации и локализации.

Основной принцип, который определяет порядок проектирования хранилищ ВАО, заключается в том, что для будущих поколений не должно возникнуть неприемлемых (непреодолимых) трудностей. С этой точки зрения ответственность за утилизацию и локализацию радиоактивных отходов ложится на общество, которое получило прямую выгоду от использования технологий ядерного топливного цикла, в результате чего накопились отходы. Проект системы утилизации-локализации должен быть разработан таким образом, чтобы избежать экономических, административных и других проблем в период, когда контроль над хранилищем будет снят.



Локализация предполагает изоляцию ВАО от окружающей среды, пока их активность, не достигнет безопасного уровня. Этот вариант отличается от других существенным образом, так как он не зависит от организационного контроля для обеспечения долгосрочной безопасности. Его отличительной особенностью является пассивная безопасность на основе концепции сдерживания распространения радионуклидов многочисленными барьерами.

Таким обрезом, разработка и применение метода оценки защитных функций барьеров сдерживания имеют высокую степень актуальности, так как барьеры предотвращают выход нуклидов из зоны хранения /захоронения в биосферу.

Основные технические мероприятия при конструировании хранилища заключаются в:

  • выборе геологической среды, которая является достаточно стабильной для локализации РАО (выбор участка).
  • размещении оборудованных барьерных систем в стабильных геологических породах (инженерные меры).
  • расчётной оценке безопасности геологического захоронения (оценка безопасности).

Для оценки защитных функций барьеров необходимо учитывать основные формы РАО, свойства защитных контейнеров и альтернативных материалов, которые используются для иммобилизации высокоактивных отходов.

Таким образом, следовало оценить :

  1. влияние процесса выщелачивания на матрицу РАО, коррозию контейнера и свойства буферного материала;.
  2. максимальную активность РАО, растворимость нуклидов, коэффициенты распространения и распределения нуклидов ;

Затем следовало, адаптировав уравнения миграции нуклидов к условиям компьютерной программы AMBER, решить эти уравнения, получив скорости выхода нуклидов из составляющих инженерной барьерной системы..

Общие вопросы и проблемы рассмотрены в таких работах, как: Nagra ( Швейцария ), SKB ( Швеция), H3, H12, PNC (Япония ), AECL (1994) ( Канада), ISAM ( МАГАТЭ ), L. H. JOHNSON и D. W. SHOESMITH, G. G. WICKS D. F. BICKFORD, J. R. GROVER, R. F. TAYLOR, J. Mc PHILLIMY и N. R. PACEY, Ishihara, Y., Makino, H., Ohi, T., Ishiguro, K., Miyahara, K., Umeki, H., Akasaka..

Цель исследования. Оптимизировать систему инженерных барьеров (ИБ) и ее функции при глубинном захоронении ВАО на основе разработки математического модели системы захоронения и реализации модели с помощью программы АМБЕР. Определить модель транспортировки нуклидов и проанализировать миграцию нуклидов из системы инженерных барьеров. Определить вид наиболее потенциально опасных нуклидов. Оценить влияние на безопасность системы срока службы защитного контейнера, осаждающих и сорбционных свойств буферного материала; получить прогнозные результаты для обоснования оптимальной системы инженерных барьеров.

Задачи исследования:

  1. Идентификация различных процессов, влияющих на выход, миграцию и превращения радионуклидов и определение, какие процессы являются наиболее важными;
  2. Выбор соответствующих моделей, инструментов и данных, чтобы представить процессы и обоснование выбора моделей, инструментов и данных, например, с помощью более детальных исследований и экспериментальных данных.
  3. Адаптация математических уравнений к программе АМБЕР.
  4. Упрощение, типа исключения, нелинейных соотношений.
  5. Идентификация альтернативных случаев вычислений;

В дополнение к основному сценарию, автором был рассмотрен ряд альтернативных случаев с целью понимания чувствительности к изменениям системы и к неопределённости в оценке.

Объектом исследования является миграция нуклидов в инженерной барьерной системе (ИБ–системе) геологического захоронения ВАО.


Предметом исследования являлось определение процессов миграции радионуклидов, сравнение совпадений уравнений этих процессов, возможности изменения этих уравнений с целью их использования в компьютерной программе АМБЕР.

Теоретической и методологической базой исследования являются системный подход к анализу безопасности глубинного захоронения. Автор развил систематическую методологию ISAM, базирующуюся на всестороннем списке особенностей, событий и процессов (FEPs), теорию распухания буферного материала (бентонита), учёл теорию облучения радионуклидов и их цепочек, трансформацию радионуклидов, методологию коррозии материалов, процесс фильтрация коллоидов, методологическое моделирования геологических процессов, процесс фильтрации органические вещества, методологию сорбции и осаждения материалов в растворе и теорию диффузии.

Научная новизна работы:

  1. Впервые создана модель миграции нуклидов в условиях ближней зоны инженерной барьерной системы (EBS) с использованием программы AMBER.
  2. Выявлено, что наиболее значимыми радионуклидами для глубинного захоронения являются растворённые 135Cs, 93mNb, чей суммарный выход из ИБ системы, как правило, не превышает 5%.
  3. Выявлено, что наиболее значимыми факторами в ИБ-системе являются сорбция короткоживущих нуклидов 240Pu, 241Pu, 245Cm, 243Am, 239Pu, 246Cm и 241Am и осаждение долгоживущих 237Np, 99Tc, 79Se, 107Pd, 233U, 234U, 235U, 236U, 238U и 226Ra.
  4. В работе впервые создана полная модель системы захоронения с адаптированием этой модели для использования в одной компьютерной программе.


Автор работы выносит на защиту:

  1. Обоснование модели миграции высокоактивных нуклидов в элементах инженерной барьерной системы глубинного захоронения.
  2. Адаптирование математических уравнений к программе AMBER
  3. Результаты расчётного исследования выхода радионуклидов из ИБ системы в окружающую среду.
  4. Оценку результирующего вклада различных эффектов, таких как осаждение, собции и наличие стабильных изотопов, влияющих на миграцию радионуклидов в бентоните, в приложении к каждому исследуемому нуклиду.
  5. Обоснование альтернативных вариантов выполнения инженерной барьерной системы.
  6. Моделирование альтернативных вариантов инженерной барьерной системы и расчёт скоростей выхода радионуклидов для условий альтернативных вариантов с последующим сравнением их с результатами, полученными для основного сценария.
  7. Полную результирующую оценку безопасности глубинного захоронения ВАО.


Информационная база

Информационной базой исследования явились данные таких проектов как: JNFL (1992), H3, H12, PNC ( Япония), Nagra

(Швейцария), SKB ( Швеция), AECL(1994) (Канада), ISAM (МАГАТЭ) и ряд других проектов, связанных с тематикой захоронения РАО.


Публикации. По теме диссертации написаны и сданы в публикацию 5 статей (4 в англоязычные журналы) из которых опубликованы две статьи; одна статья опубликована в российском журнале.

Структура и объем работы.

Диссертационная работа состоит из введения, пяти глав, выводов, заключения и списка литературы. Диссертация содержит 170 страниц машинописного текста, 102 рисунка и 42 таблицы.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

В первой главе << Обращение с высокоактивными отходами>> рассмотрены радиоактивные отходы, которые образуются при работе ядерных реакторов, в ходе переработки использованного топлива при некоторых видах переработки, применения в больницах, университетах и в коммерческих исследованиях, при использовании изотопов в промышленности, при добыче и обогащении урановой руды.

Уран используется в активных зонах реакторов преимущественно в виде топливных стержней, которые имеют разные типы в зависимости от конструкции реактора. Однако, например, в современных реакторах с газовым охлаждением (AGR) применяется топливо в форме шаровых твэлов с UО2. В реакторах с водой под давлением или с кипящей водой (соответственно PWR и BWR) и реакторов CANDU топливо UО2 помещается в оболочки из циркониевого сплава. В реакторах Magnox стержни металлического урана находятся в оболочках из магниевого сплава, тогда как в российских реакторах оксидные таблетки помещены в оболочки, выполненные из циркониево-ниобиевого сплава. Состав отработавшего топлива будет зависеть от типа реактора и условий его работы, однако разница в получаемых продуктах деления невелика. Переработка обычно включает удаление оболочки и растворение топлива в азотной кислоте. За этим этапом следует извлечение U с помощью химического растворителя вместе с Pu, образовавшимся в процессе выгорания топлива. Остающийся раствор содержит растворенные остатки продуктов деления (FP) вместе с примесями материалов оболочки, нейтральными химикатами, использованными в данном процессе, трансурановыми элементами (TRU), образовавшимися в результате поглощения нейтронов, а также следами Pu. Этот процесс характеризуется высоким уровнем содержания жидких радиоактивных отходов - HLW. Локализация таких высокоактивных отходов характеризуется в настоящем как нерешенная проблема ядерной энергетики, поскольку очень трудно убедить общественность в том, что такие материалы могут быть локализованы безопасно, особенно если учитывать геологическую шкалу времени. Проблема локализации ядерных отходов безусловно является одним из факторов, повлиявших в последние годы на сокращение программ развития ядерной энергетики мира.

Поскольку в HLW содержатся сравнительно высокие концентрации радионуклидов, включая и очень долгоживущие радиоизотопы, специальные методы захоронения необходимы. Хотя количество HLW относительно невелико, по сравнению с общим объёмом радиоактивных отходов, произведенным в ядерных энергетических программах, они имеют около 99% радиоактивности. Кроме того, они имеют около 10.000 лет радиоактивности таких отходов, которые будут иметь первоначально руды, из которых ядерное топливо было изготовлено.


Альтернативные концепции удаления ВАО

  1. Долгосрочное хранение
  2. Разделение и трансмутация
  3. Локализация РАО
  1. Метод внеземной локализации
  2. Локализация под ледяным покром
  3. Локализация подводной лавиной
  4. Глубинное захоронение

Технико-экономическое обоснование этого варианта хранения для промежутка в нескольких десятков лет было продемонстрировано как для HLW, так и для отработавшего ядерного топлива в ряде стран мира.Однако, большинство из радионуклидов содержащиеся в HLW будут оставаться вредными на периоды времени далеко за рамками предсказуемого будущего и следует акцентировать внимание на их изоляции свыше установленных сроков, если целостность объектов хранения зависит от функций организационного контроля.

Разделение и трансмутация часто рассматривается в качестве конечной стратегии для обращения с HLW. Вариант включает в себя преобразование долгоживущих нуклидов в более короткоживущие или даже на стабильные нуклиды.

Однако на практике трансформация долгоживущих осколков не считается осуществимой задачей в рамках ограниченных возможности нынешних или перспективных технологий ближайшего будущего. Целесообразность такого варианта будет во многом зависеть от развития процессов обеспечения адекватного уровня разделения актинидов. В любом случае актиниды не могут быть полностью трансформированы, некоторые фракции будут всегда оставаться в отходах.

Удаление РАО в космическое пространство, удаление в толщу континентального льда и океан была оценена в некоторой степени в более ранних этапах исследований, как в национальных так и в международных программах. Общее заключение результатов этих оценок, проводимых главным образом на основе сопоставления с глубинным захоронением состояло в том, что: все эти методы менее предпочтительны, поскольку они имеют некоторые неизбежные присущие им недостатки.

Основное требование в отношении любых геологическая формация – это, их способность к изоляции радиоактивных отходов от окружающей среды до момента спада их радиотоксичности до неопасного уровня.

Существуют пять важных причин по которым геологические захоронения отходов в породы признаны в качестве основного метода размещения РАО практически во всех странах, имеющих ядерных энергетические программы.

1. Этот вид локализации РАО является пассивной системой их размещения, не требующей участия человека для обеспечения своей безопасности.

2. Возможность преднамеренного вмешательство человека является практически маловероятным, а при тщательном выборе местоположения захоронения, вероятности случайного вмешательство человека может быть минимальной.

3. Гибкость и удобство вариантов захоронения обеспечиваются большим разнообразием геологической обстановки.

4. Подобный вид изоляции РАО относительно легко практическими осуществим, так как в настоящее время существуют технологии, используемые при добыче полезных ископаемых.





5. Хотя в данном варианте не предполагается РАО извлекать, схема захоронения может быть разработана таким образом, чтобы отходы можно было извлечь, хотя хранилище и находится в эксплуатации (или даже после его опечатывания и закрытия).

Вторая глава << Геологическое захоронение и концепция обеспечения безопасности>>

В большинстве разработок концепции в качестве основного природного механизма, который может привести к утечке радионуклидов из хранилища на поверхность земли (а значит и в окружающую среду), рассматривается их транспортировка грунтовыми водами. Радионуклидные модели переноса, таким образом, явились наиболее важным инструментом, используемым для оценки долгосрочного состояния нуклидов в системе захоронения.


Выбор площадки В большинстве концепций захоронения радиоактивных отходов принято, что геологическая среда будет выполнять следующие функции:

  1. Во-первых, она будет физически изолировать отходы и сохранять достаточное расстояние между контейнерами с РАО и окружающей средой достаточно длительный период времени. Во-вторых, геологическая среда должна поддерживать условия, благоприятные для функционирования EBS.
  2. Геологические среды должны функционировать в качестве естественного препятствия на пути миграции радионуклидов. Даже если радионуклиды станут свободны от EBS в геосфере, их миграции должна быть ограничена как результат медленного движения грунтовых вод и дополнительно уменьшена из-за взаимодействия с минералами, окружающими контейнер.
  3. Потенциально подходящими породами для размещения захоронения являются породы на местности со стабильной тектоникой.

Глубина захоронения

Захоронения должны осуществляться на глубину, где экологические изменения на поверхности Земли и деятельность человека не будут сказываться на свойствах безопасности долгосрочной изоляции отходов.

Окончательное решение о глубине хранилища будет зависеть от особенностей пород захоронения и свойств геологической среды выбранной площадки.

Однако, на промежуточном этапе, оценка факторов, влияющих на глубину хранилища позволит найти решение о возможном размещении РАО на той или иной глубине в зависимости от типа пород.

Гидрогеологические потоки и транспортные модели для различных зон имеют различные математические коды для оценки водных ресурсов и перемещения вещества при их движении в насыщенных и ненасыщенных породах.

Моделирование миграции радионуклидов

Транспортировка радионуклидов в грунтовые воды может происходить адвекцией или диффузией. Адвекцию рассматривают доминирующим процессом для водопроницаемых пород, которые имеют такую особенность, как трещиноватость (кристаллические породы), а также в породах, содержащих глинистые формирования, пересеченные песчаными горизонтами и плотно сваренными туфами. Для напряженных пластичных глин диффузию обычно рассматривают доминирующим процессом транспорта. Естественные аналоговые изучения идентифицировали ряд важных процессов, влияющих на подвижность радионуклидов. Для оценки безопасности захоронения РАО эти процессы могут быть характеризованы как процессы способствующие диффузии радионуклида и его транспортировке и процессы замедляющие движение радионуклидов в породе. Некоторые свойства, типа насыщения радионуклида коллоидами, могут либо способствовать транспортировке радионуклидов, либо замедлять ее, в зависимости от геохимических и гидродинамических условий.


В третьей главе << Конструкция инженерной барьерной системы(EBS)>> рассматривается роль инженерной барьерной системы (EBS) при глубинном геологическом захоронении и метод их отбора.

Инженерная барьерная система (EBS) (рис. 1) в нашем рассмотрении состоит из нескольких компонентов (барьеров) с различными функциями, а именно:

А. форма отходов: остеловыванные (или включеные в крамику) РАО сохраняют радионуклиды в твердой форме.

Б. защитный контейнер: контейнер в течение длительного промежутка времени предотвращает выход радионуклидов в слабопроницаемый буферный материал.

В. Буфер: : буферный материал окружающий контейнер : материал состоит из минералов группы монтмориллонита, имеет гомогенную структуру с микропорами.

Выбор форма отходов

За прошедшие 30 лет были изучены несколько различных матриц для РАО. Этими матрицами были гидротированные керамики, цемент, неорганический стекло, стекло-керамика, стекло и керамика. Большинство этих матриц были предназначены для фиксирования высокоактивных отходов (HLW), образующихся от переработки отработавшего ядерного топлива. Хотя в качестве материала для матрицы рассматривался ряд различных типов материалов, но в качестве основного было выбрано боросиликатное стекло.

 нженерная барьерная система (EBS) Многие из альтернативных матриц-0

Рис. 1 Инженерная барьерная система (EBS)

Многие из альтернативных матриц для отходов пока не испытаны и всесторонние данные об их свойствах отсутствуют. Было доказано, что боросиликатное стекло имеет много полезных свойств, определивших их применение данного вида стекла в качестве матрицы для РАО. Это стекло превосходный растворитель для высокоактивных отходов (HLW). Оно применимо к разного рода отходам, относительно легко производится; обладает приемлемыми тепловыми, механическими, физическими, химическими и радиологическими характеристиками.

SYNROC, является второй формой матрицы. Он был почти так же широко исследован как и боросиликатное стекло, однако, SYNROC еще не использовался для коммерческой иммобилизации РАО. SYNROC показал хорошие механические свойства по сравнению с боросиликатным стеклом. Он более тверд, более теплоустойчив, и может быть использован в качестве матрицы для РАО высоких концентрации (в том числе и для актинидов). Однако в производстве SYNROC более сложен.

Защитный контейнер

Защитный контейнер должен содержать радионуклиды после загрузки их в захоронение. Вид материала контейнера, его форма и размеры (особенно толщина) зависят от ряда ключевых факторов, таких как:

Сдерживание радионуклидов в остеклованных отходах, Радиационная защита, Радиационное разрушение, Термостойкость, Адекватная тепловая проводимость, Радиационная защита, Возможность отдаленного запечатывания и Возможность дистанционной обработки.

Кандидатные материалы для контейнера

Функции контейнера, который ограничивает нуклиды будут утрачены, если контейнер перфорирован, поэтому жизнь контейнера – это период между его загрузкой в хранилище и первым проникновением влаги. Механический отказ контейнера из-за внешнего давления практически невозможен, то есть ожидается, что эксплуатационная жизнь контейнера будет определена прежде всего коррозией. Таким образом, коррозионная стойкость или допуск на коррозию материала - важные факторы в отборе кандидатных материалов. Поэтому в качестве кандидатных материалов были рассмотрены: углеродистая сталь, титан, медь, сплавы на основе никеля, сплавы с высоким содержанием никеля, и нержавеющая сталь. Эти материалы классифицируются по типу допуска на коррозию и типу коррозионной стойкости, которые базировались на опыте их испытаний. Ключевая характеристика (типа допуска на коррозию) состояла в том, чтобы эти материалы корродировали однородно и имели низкую восприимчивость (чувствительность) к локальной коррозий. Углеродистая сталь и медь (по щелочным свойствам) принадлежат к этой категории.

Коррозионностойкие металлы формируют пассивный слой на поверхности. Титан, сплавы на основе никеля, легированные стали принадлежат к этой категории. Возникновение локальной коррозии, типа питтинга, коррозионное растрескивание и щелевая коррозия, являются самыми вероятными причинами отказа, в случае если коррозионно устойчивый металл используется для изготовления контейнера. Следует использовать коррозионностойкий металл в среде, где локальная коррозия не имеет места. Важно определить критические условия, при которых имеет места локальная коррозия. Среди кандидатного материала контейнера, часта принималась углеродистая сталь - как структурная и радиационная защита. Она являлась также перспективным материалам для изготовления контейнеров. Если углеродистая сталь обеспечивает должную изоляцию РАО продолжительное время, то из нее можно изготовить простой экономичный контейнер. Поэтому, углеродистая сталь имеет приоритет при выборе материала контейнера.

Эти материалы контейнера рассматриваются во многих национальных программах хранилищ. Например, Швейцария и Япония рассматривают углеродистую сталь; Швеция и Финляндия изучают медь; Канада рассмотрела титан и медь.

Толщина оболочки

В таблице 6 приведены обобщенные результаты факторов, рассмотренные выше. Толщина контейнера определена, с добавкой на коррозию (40 мм) к требуемой радиационно- защитной толщине 150 мм, поскольку это больше чем толщина, требуемая для сопротивления внешнему сжатию. Итак, однородная толщина стенки контейнера принята равной 190 мм для цилиндрического корпуса как для твёрдой породы, так и для мягкой породы.

Таблица 6 Толщина оболочки контейнера


a)коррозия b)сопротивление сжатию c) радиационная защита Толщина оболочки (мм)=[(a)+Max{(b)or(c)}]
Твёрдая порода (1000м) конец 40 110 150 190
корпус 40 50 150 190
Мягкая порода (500м) онец 40 80 150 190
корпус 40 30 150 190

Буфер

Наличие буферного слоя во многом определяет надёжность защитных свойств инженерной барьерной системы.

Основные требования буферного слоя:

  1. Низкая гидравлическая проводимость (низкая проходимость)
  2. Высокие коэффициенты сорбции радионуклидов
  3. Функция фильтрации коллоида
  4. Способность к химическои буферизации
  5. Способность к самозапечатыванию
  6. Свойства уплотнения
  7. Пластичность
  8. Свойство устойчивости
  9. Высокая тепловая проводимость

В качестве основного материала буферного слоя может применяться бентонит. Он состоит в основном из монтмориллонитовых минералов. Бентонит хорошо абсорбирует воду (при этом разбухает); обладает хорошей пластичностью и низкой проницаемостью; имеет высокую ионообменную емкость и высокую сорбционную способность для многих радионуклидов.

Толщина буфера

Требования, которые влияют на толщину буфера, включают замедление процесса миграции нуклидов через буфер, экранирующую способность буфера и тепловую проводимость. Темп замедления миграция принят в качестве наиболее важного, чтобы найти толщину буфера. Расчет замедления миграции может быть выполнен исходя из оценки безопасности для объединенной системы мультибарьера. Невозможно определить темп замедления миграции в EBS, так как действе геосферы неизвестно. Соответственно, настоящий подход, состоит в том, чтобы найти толщину буфера, обеспечивающую замедляющую способность для миграции нуклидов и затем исследовать, удовлетворяет ли эта толщина другим требованиям проекта, типа самотормозящей способности и тепловой проводимости. Буфер имеет свойство замедления миграции из-за механических напряжений, возникающих вокруг EBS. В случае углеродистого стального контейнера можно рассматривать эффект влияния продуктов коррозии контейнера на величину забуферивании. Напряжение в конструкции буфера из-за расширения продуктов коррозии контейнера действует и на контейнер, и это давление зависит в значительной степени от толщины и плотности буфера. Соотношения между сопротивлением давлению контейнера и буферной толщиной показаны на рис 2. Видно, что по мере увеличения толщины буфера, требуемая толщина контейнера становится меньше. Этот эффект становится менее значащим, если буферная толщина превышает 40 см и становится почти постоянной, когда буферная толщина - 70 см или больше. Рекомендуется устанавливать толщину буфера в диапазоне приблизительно от 40 см до 70 см.

 оотношения между буферной толщиной и сопротивлением давлению-1

Рис. 2 Соотношения между буферной толщиной и сопротивлением давлению контейнера

В четвертой главе << Развитие и обоснование сценариев>> рассматривается методология оценки безопасности для глубинного захоронения.

Оценка безопасности состоит из следующих шагов:

  1. развитие и применение систематической методологии, с целью отражения реальных особенностей, событий и процессов (features, events and processes [FEPs]), полностью принятых во внимание в ходе развития сценария для адекватности оценки захоронения;
  2. определение основного сценария (из множества сценариев) и, в пределах этого сценария, определение и количественный анализ основного рекомендованного варианта (reference case) и альтернативных вариантов;
  3. идентификация ключевых явлений и неопределённости результатов данного исследования;
  4. полная оценка работы системы захоронения в диапазоне свойств глубинных геологических и приповерхностных окружающих сред, особенно в плане выполнимости заданного уровня безопасности геологического захоронения.

Процедура развития сценария

Сценарии, описывающие возможное будущее развитие геологической системы захоронения были развиты и систематизированы методологией (OECD/NEA, 1991, ISAM). Процедура развития включала в свой состав следующее :

Полное развитие списка особенностей, событий и процессов (FEPs), которые мог ли бы повлиять на функции геологических систем захоронения;

Значения индивидуальных FEPs и их влияние на оценку безопасности, основанные на современных научных знаниях;

Идентифицированный набор FEPs, который рассматривается в данной оценке безопасности, и FEPs, рассмотрение которых было отклонено на данной стадии оценки с указанием причин, лежащих в основе такого решения;

Сценарии оценки безопасности были развиты с использованием FEPs как стандартных блоков, с рассмотрением всех важных влияний FEPs на безопасность.

Основной сценарий

Из-за тепловыделения короткоживущих нуклидов типа Cs-137 и Sr-90, температура EBS и горной породы повышается после загрузки отходов в хранилище. Температура в буферном материале достигает пика (чуть менее100°C) между десятью и пятьюдесятью годами хранения после загрузки.

В течение приблизительно пятидесяти лет после закрытия хранилища, EBS и горная порода насыщаются грунтовой водой. Поскольку буферный материал становится насыщаенным грунтовой водой, он распухает и запечатывает все поры и отверстия, которые первоначально существовали. Из-за очень низкой проходимости насыщенного бентонита, нет никакого существенного потока нуклидов через EBS, и массовый транспорт нуклидов доминирует над молекулярной диффузией.

Механический отказ контейнера происходит по истечении некоторого времени (более 1000 лет) из-за анаэробной коррозии и последовательного постепенного уменьшения в сопротивляемости.

После того, как контейнер вышел из строя, грунтовая вода входит в контакт с остеклованными отходами.. Радионуклиды, содержавшиеся в отходах становятся свободными, поскольку стеклянная матрица распадается. Увеличенная поверхность стекла, обусловленная его растрескиванием в процессе охлаждения и расширения продуктов коррозии контейнера увеличивает скорость распада стекла.. С другой стороны, эффективная поверхность стекла уменьшается из-за распада.

Микропористая структура бентонита обеспечивает эффективную фильтрацию коллоидов, микроорганизмов и больших органические молекул.

Интрузия насыщенного бентонита в трещины может уменьшить плотность буферного материала. Однако, так как скорость потока грунтовой воды в трещинах не достаточно высока, чтобы разрушить глину, интрузия ограничена, а значит ограничено и уменьшение плотности буфера.

Разделение между EBS и компонентами в соответствии с проектом означает, что максимальная температура буфера не превысит 100 C, и таким образом существенное изменение буферного материала не будет происходить в течение долгого времени.

Расширение продуктов коррозии контейнера и оседание контейнера может уменьшить эффективную толщину буфера, но эти эффекты, скорее всего, не будут значительным.

Математическая формулировка

Математические модели для миграции нуклидов в EBS развиты на основании изложенных выше предположениях моделирования. Для математической формулировки были использованы следующие дополнительные предположения :

  1. принято, что все контейнеры выходят из строя одновременно спустя 1 000 лет после загрузки и после этого не представляют для миграции нуклидов никакого сопротивления ;
  2. нуклиды в остеклованных отходах распадаются гомогенно в гипотетическом заполненном водой объёме (резервуаре) вокруг остеклованных отходов; замедление миграций нуклидов в трещинах остеклованных отходов игнорируется;
  3. распространение нуклидов в буферном материале моделируется с использованием цилиндрической радиальной системы координат; концентрации нуклида в буферном материале заданы, чтобы избежать осевых или угловых градиентов концентраций, а иметь только радиальный градиент;
  4. четыре цепочки распада актинида рассматриваются одновременно (смотри таблицу(1).
  5. уменьшение стеклянной поверхности со временем из-за разрушения консервативно игнорируется.

Таблица. 1 Радионуклиды, рассмотренные в миграции нуклидов

Activation/Fission Products Sm-151, Cs-135, Sn-126, Pd-107, Tc-99, Nb-94, Zr-93->Nb-93m, Se-79
4N Series Pu-240->U-236->Th-232
4N+1 Series Cm-245->Pu-241->Am-241->Np-237->U-233->Th-229
4N+2 Series Cm-246->Pu-242->U-238->U-234->Th-230->Ra-226->Pb-210 Am-242m->Pu-238 ->U-234->Th-230->Ra-226->Pb-210
4N+3 Series Am-243->Pu-239->U-235->Pa-231->Ac-227

Геометрия EBS, принятая для анализа базируется на геометрии проекта, но со следующими упрощениями ( см. рис 3):

1. Миграция нуклидов в EBS рассчитана для единственной упаковки. Поскольку моделирование распространения в одном направлении, это не отражает транспортировку через буфер в осевом направлении,рис 3 (a). Длина буферного материала, гипотетически рассмотренная в анализе определена таким образом, чтобы избежать потери нуклидов в зазоре между контейнером и буферным материалом, рис 3 (b) и 4;

2. Внутренняя поверхностная область буфера принята в виде поверхностного контейнера, чтобы учесть наличие дополнительной поверхностной области, сформированной верхней частью и концевыми частями контейнера;

3. Физическое сопротивление контейнера не принимается во внимание, то есть считается, что растворенные нуклиды достигают внешней границы контейнера мгновенно.

При математическом моделировании, управляющие уравнения сформулированы в терминах следующих переменных: концентрация распущенных нуклидов (Cij), концентрация нуклидов, сорбируемых материалом (Sij) и концентрация нуклидов, осаждающихся в материале (Pij), где “ij” представляет изотоп j элемента i. Обратите внимание, что “IJ” представляет изотоп J элемента I, который является материнским нуклидом “ij”. Четыре области, которые рассматриваются - остеклованные отходы (Glass), гипотетическая область заполненная водой вокруг остеклованных отходов (R), буферный материал (B) и зона выработки - EDZ (M).

Рис 3. Компоненты и геометрия EBS

410mm 700mm 500 mm

Рис. 4. Аналитическая геометрия

Математическая формулировка

  1. Остеклованные радиоактивные отходы

Процесс миграции нуклидов из остеклованных отходов определяется :

  1. Постепенным разрушением стеклянной матрицы ;
  2. Выщелачиванием нуклидов в резервуар по мере разрушения матрицы;
  3. Распадом \ приростом нуклидов (трансформацией).

Математически процесс миграции нуклидов описывается уравнением ::

VRARij t2rijLBDpiCijBr|r=rin+MijGlassgsi-VRijAijR+VRIJAIJR (1)

Здесь :

VR - гипотетический объём поровой воды вокруг стеклованных отходов [ м 3 ];

ARij - активность поровой воды, обусловленная j–тым элементом i-того нуклида;

MijGlass - масса j – того элемента i того нуклида в остеклованном блоке РАО [моль];

gsi - фракционная норма уменьшения объёма стекла в блоке [ год-1] ;

L - длина буферной зоны [ м ] ;

Dpi - коэффициент диффузии нуклидов в поровой воде [м 2 год -1 ] ;

CijB - концентрация j –того элемента i -того нуклида в материале буфера [моль м -3]

B - пористость материала буфера ;

rij - расчётное расстояние от центра блока остеклованных РАО [ м ] ;

r=rin - внутренний радиус защитной оболочки [ м ] ;

t - время после выхода из строя защитной оболочки [год] ;

ij - постоянная распада [год -1].

  1. Буферный слой

Миграция нуклидов в буферном материале описывается уравнением (2), которое описывает миграцию нуклидов, сорбцию, осаждение/роспуск и распад/ прирост нуклидов. Сорбция описана мгновенными реверсивными линейными реакциями (уравнение (3), и осаждение/роспуск – мгновенные реверсивные реакции).

Процесс миграции нуклидов в буферном слое определяется :

  1. Диффузией нуклидов в материале буферного слоя ;
  2. Осаждением / растворением нуклидов ;
  3. Сорбцией нуклидов в материале буферного слоя ;
  4. Выходом нуклидов в прилегающую зону выработки ( EDZ).

ABij tBDpi1/rr[rCijBr]-ijAijB+IJAIJB (2)

где ABij - активность буферного материала, обусловленная j – тым элементом i – того нуклида

ABij=B CijB+(1- B)SijB+PijB

Концентрация нуклидов, сорбируемых твердой частью материала буферного слоя в, SijB, составляет :

SijB=BKdiCijB (3)

Здесь:

B: - плотность материала буфера, исключая поры [kg m-3];

Kdi: - коэффициент распределения элемента i [m3 kg-1].

  1. Зона выработки ( EDZ)

Предполагается, что нуклиды, достигающие границы между буфером и геосферой мгновенно поступили в грунтовую воду проникшую в EDZ и равномерно распределились в ней,. Концентрации нуклидов в зоне выработки (EDZ) описаны уравнением (4), которое включает в себя пределы растворимости с осаждением/роспуском, распространение от буфера, сорбцию и радиоактивный распад/ прирост нуклидов.

Процесс миграции нуклидов из буферного слоя в зону выработки определяется :

  1. Распадом / приростом нуклидов ;
  2. Перемешиванием нуклидов с поровой водой;
  3. Выходом нуклидов из зоны выработки в окружающую горную породу.

VM AMij t-2routLBDpiCijBr|r=rout-VMijAijM+VMIJAIJM -QCijM (4)

где VM - гипотетический объём поровых вод в зоне выработки [ м 3];

Q - интенсивность поступления поровых вод в зону выработки [м3год-1].

CijM - концентрация нуклидов в зоне выработки [моль м -3];

AMij - активность нуклидов в зоне выработки.

Расчётный код (AMBER)

AMBER– это гибкий код компьютерного программного обеспечения, который позволяет пользователям строить их собственные динамические компартментные модели с помощью графического пользовательского интерфейса, чтобы представить миграцию и ход загрязнителей в системе, например приповерхностные или подповерхностные окружающие среды. Код используется для моделирования обычных, аварийных и долгосрочные выходов радиоактивных и нерадиоактивных загрязнителей, пребывающих в твёрдых, жидких и газообразных стадиях.

AMBER не имеет встроенных математических моделей, чтобы представить процессы (другие, чем распад радионуклидов), поэтому пользователь имеет широкие возможности реализации собственных математических моделей.

AMBER также имеет преимущество в представлении компонентов системы, процессов миграции и механизмов излучения, которые будут представлены с использованием отдельных составляющих вероятности с зависимостью их от времени.

Математически, количество загрязнителя в любом отсеке определено уравнением (5).

dNi/dt = {ijijNj+NMi+Si(t)}-{ijjiNi+NNi} (5)

где i, j обозначают отсеки; N и M - активность нуклидов типа N и M (Бк) в расчётном отсеке ( нуклид M является предшественником нуклида N в цепочке распада); S(t) – параметр внешнего источника радионуклидов типа N (Бк/год), зависящий от времени. Скорости переноса и распада обозначены : N - постоянная распада нуклида типа N (1 / год) ; ij и ji коэффициенты переноса (1/год) соответствуют приросту и потере нуклидов типа N из отсеков i и j.


Адаптирование математических уравнений к программе AMBER

  1. Остеклованные радиоактивные отходы

В связи со структурой уравнения (1), зависимость от времени количества нуклидов в остеклованных отходах можно представить как :

dMmglass / dt= -Mm glassgsi-mMmglass+m+1Mm+1glass (6)

MmGlass - количество нуклида m в остеклованном блоке РАО [моль];

MmGlass(0) - количество нуклида m в остеклованном блоке РАО после выхода из строя защитной оболочки[моль];

gsi - фракционная норма уменьшения объёма стекла в блоке [ год-1] ;

t- время после выхода из строя защитной оболочки [год] ;

м- постоянная распада [год -1].

Glass- плотность остеклованных отходов [kg m-3];

VGlass- объем остеклованных отходов [m3];

k: - скорость распада стекла [kg m-2 y-1].

Здесь фигурирует постоянная скорость убыли объёма стекла.

Сравнивая уравнение (5) с уравнением (6), получаем, что скорость перемещения нуклидов от остеклованных отходов к резервуару, V_WRes[y-1]

V _WRe s=

  1. Резервуар

Концентрации радионуклидов вблизи остеклованных отходов, в "резервуаре", выражена уравнением массового баланса (1). Эквивалентное уравнение (7) может быть получено из уравнения (!):

(ARm VR )t R1 DpiCmBr|boandary+MmGlassgsi-m(VRAmR)+m+1(VRAm+1R) (7)

Здесь:

VR - :гипотетический объём поровой воды вокруг стеклованных отходов [м 3] ;

ARm - активность поровой воды, обусловленная j – тым элементом i - того нуклида;

gsi - фракционная норма уменьшения объёма стекла в блоке [ год-1] ;

L- длина буферной зоны [ м ] ;

Dpi - коэффициент диффузии нуклидов в поровой воде [м2 год-1 ] ;

CmB- концентрация растворённого нуклида в материале буфере [моль м -3]

R-B1- общая область между отсеками «'резервуар' - ‘буфер1 »’

Здесь AmR=CmR+PmR (8)

В резервуаре эффекты сорбции нуклидов не учитываются. и поэтому

PmR=max (AmR-Cm*, 0) (9)

Здесь:

Cm* -предел растворимости элемента, который включает нуклид m [моль м-3] ;

PijB -концентрация нуклидов, осаждающихся в резервуаре [моль м -3] ;

- общая сумма всех изотопов в единице объема резервуара, которая включает нуклид m.

Таким образом, осаждение нуклида происходит, если его масса в резервуаре больше чем, та, которая может быть растворена..

Сравнение уравнений (5) и (7) показывает, что первый член уравнения (7) представляет перемещение нуклида между резервуаром и буфером1, а второй член представляет перемещение нуклидов от остеклованных отходов к резервуару.

В плане оценки скорости перемещения нуклидов между резервуаром и буфером1, рассматривается поток между двумя отсекам. В этом случае, значение потока загрязнителей [mol y-1] между двумя отсекам принят и чтобы оценить эффективность распространения используется следующая приближенная формула :

фB1R= R-B1 De (CB1m-CRm)/ (10),

где расстояние, по которому рассчитан градиент. Ясно, что будет существовать подобный поток и в противоположном направлении. Эти потоки могут быть выражены в терминах ‘форвард’ и ‘ обратно’ обменных норм между отсеками:

фRB1(forward)RB1AmRVR (11)

фB1R(backward) B1RAmB1VB1, (12)

где RB1 и B1R - нормы перемещения [y-1] ‘форвард’ и ‘обратно’ соответственно.

Поэтому, RB1= (13)

B1R= (14)

Если мы игнорируем концентрацию осаждения в резервуаре и буфере1, A Rm и AB1m, то можно записать соответственно :

AmR=CmR (R=1) (15)

AmB1=B1CmB1+ (1-B1)B1kdmCmB1=B1RmCmB1 (16),

где (Rm =1+Kdm) фактор торможения нуклида m в буфере [-], Kdm коэффициент распределения нуклида m в буфере [m3кг-1], B = B1 - водонасыщенная пористость буфера [-], B1 - плотность буферного материала [кг m-3].

Поэтому, для каждой скорости перемещения нуклида можнозаписать:

RB1== (17)

B1R== (18)

  1. Буферный слой

Математически процесс миграции радионуклидов в буферном слое можно описать выражением (2). В данной модели процесса, так как транспортирование нуклида описывается одномерной моделью, получаем уравнение (19) эквивалентное уравнению (2).

ABm tDpi2CmBx2-mAmB+m+1Am+1B, (19)

где, AmB [mol m-3]представляет общее количество нуклида в единице объема каждого отсека буферного материала, то есть можно записать :

AmB=BCmB+ (1-B)SmB+PmB (20)

Здесь

CmB- концентрация нуклидов диффундирующих в буфере [моль м-3];

SmB- концентрация нуклидов, сорбируемых материалом буферного слоя [моль м-3];

PmB- концентрация нуклидов, осаждающихся в материале буферного слоя [мольм-3].

SmB- определяется как:

SmB=BKdmCmB (21)

где Kdm коэффициент распределения нуклида m в буфере [m3кг-1], и B - плотность буферного материала [кг m-3].

Осаждение нуклидов происходит только в случае, если :

BC*i+(1-B)BKdmCm*<eleAmB (22)

где:

Cm* - предел растворимости нуклида m [моль м-3] ;

- общее количество всех элементов в единице объема буфера, который включает нуклид m.

PmB - получен из уравнения:

PmB=AmB-(BCm*+(1-B)BKdmCm*)AmB/eleAmB (23)

В случае осаждения CmB можно определить из уравнения (24), которое характеризует ограниченную элементную растворимость:

CmB= Cm*AmB/eleAmB (24)

Скорость перемещения нуклидов [y-1] между отсеками буферной зоны (B1~B14) может быть представлена уравнениями :

BiBi+1forward== (25)

Bi+1Bibackward== (26)

Скорость перемещения нуклидов между отсеком 14 буфера и зоной раскопки (EDZ) :

B14D== (27)

EDZ14== (28)

  1. Зона раскопки (выработки) ( EDZ)

Концентрации нуклида в зоне раскопки ( выработки) EDZ описана уравнением (4). Из уравнения (4) может быть получено эквивалентное уравнение (29)

(VMAMm) t-DeCmBr|r=rout-m(VMAmM)+ m+1(VMAm+1M -QCmM, (29)

где

VM; гипотетический объём поровых вод в зоне выработки (раскопки) [ м 3];

Q; интенсивность поступления поровых вод в зону выработки (раскопки) [м3год-1].

AmM, общее количество нуклида в единице объема в зоне раскопки ( выработки) EDZ [mol/m3].

AmM=MCmM+(1-M)SmM+PmM

Здесь

CmB - концентрация растворённого нуклида m в зоне раскопки (выработки) [mol m-3];

SmB - концентрация нуклида m, сорбируемого материалом зоны раскопки ( выработки) [molm-3];

PmB: - концентрация нуклида m, осаждающегося в материале зоны раскопки ( выработки) [mol m-3].

В основном сценарии эффект осаждения нуклидов в зоне раскопки ( выработки ) не рассматривается (PmM = 0). Предполагается, что пористость в зоне выработки равна 1, и эффект замедления сорбции в EDZ консервативно игнорируется (M = 1, SMm= 0 ).

Сравнение уравнения (5) с уравнением (29) показывает, что первый член уравнения (29) характеризует перемещение радионуклида между отсеком 14 буферной зоны и зоной раскопки EDZ (то есть это - исходный член). Последний член уравнения (29) характеризует выход радионуклида из зоны раскопки (выработки) в геосферу (это член потери нуклида). По отношению к исходному члену, скорость перемещения нуклидов описывается уравнениями (27 и 28).

Скорость перемещения нуклидов из зоны раскопки EDZ в геосферу, [y-1], можно выразить как :

EDZhostrock=Q/VM (30)

Скорость выхода нуклидов в геосферу [mol y-1] может быть получена из уравнения:

fijbuffer hostrock=QCmM

Представление модели процесса в программе AMBER

На схеме 5 показана структура модели инженерной барьерной системы, принятая автором для программы AMBER. Имеются 17 отсеков, представляющих 4 области в инженерной барьерной системе (это остеклованные радиоактивные отходы (V-W)), предполагаемая область, содержащая поровую воду - резервуар (Res), бентонитовый буфер (B1 – B14) и зона раскопки (выработки) породы (EDZ). Из резервуара радионуклиды посредством диффузии проникают в бентонитовый буфер и проходят сквозь него. Сам буфер разделен на 14 отсеков (от В1 до В14).




Схема 5. Модель ближней зоны, выполненная в программе AMBER


Информационная база.

Автор считал, что захоронение РАО включает в свой состав не только ближнюю зону, но и окружающие геологические породы. Ближняя зона состоит из инженерной барьерной системы и некоторого ограниченного объёма окружающей горной породы, которые, в свою очередь, входят в состав комплекса захоронения РАО. Что касается горной породы ближней зоны, то для нее определены гипотетические наборы данных для характерных геологических сред. Эти данные были приняты с определённой степенью осторожности, соответствующей достоверности проведенных локальных измерений и экспериментов в условиях полевых испытательных площадок. В целях оценки безопасности захоронения расчётная модель рассматривалась в виде :

  • Блок остеклованных радиоактивных отходов. Диаметр 430 мм, высота 1340 мм (перерабатывающий завод JNFL).
  • Защитная оболочка (контейнер). Исходная оболочка выполнена из углеродистой стали (внутренний диаметр 440 мм, высота 1350 мм), толщина стальной стенки 190 мм..
  • Материал буферного слоя, окружающего защитную оболочку состоит на 70 % из бентонита и на 30 % из кварцевого песка. Сухая плотность буферного материала принята равной 1.6 мгm-3. Принято, что оптимальная толщина буферного слоя должна составлять от 400 мм до 700 мм.


Анализ альтернативных расчётных вариантов барьера

В дополнение к основному сценарию, обсужденному прежде был рассмотрен ряд альтернативных случаев с целью оценки чувствительности к изменениям системы и неопределённости в оценках.

Альтернативные случаи классифицируются на:

  1. данные неопределённости, модели неопределённости, альтернативные проекты, геологические альтернативы.

Альтернативные расчёты для случая использования основного сценария представлены в таблице 2.

Классификация альтернативных случаев Основные альтернативные случаи
Виды неопределённости E1) Неопределённость в скорости распада остекления; E2) Неопределённость времени отказа контейнера (более длительное сдерживание) E3) Неопределённость скорости потока через EDZ.
Модель неопределённости E4) Принято во внимание замедление нуклида (диффузия/сорбция) в слое продуктов коррозии. E5) Приняты во внимание потеря буферной толщины из-за расширения объема продуктов коррозии контейнера и уменьшение плотности буфера из-за интрузии буфера в трещины породы.
Альтернативные данные проекта E6) Изменения времени до отказа контейнера (более длительное торможение нуклидов, чем в основном сценарии) для альтернативных вариантов контейнеров. E7) Изменение проектной толщины буфера. E8) Изменения времени распада стекла для альтернативного варианта
Геологические альтернативы E9) Изменения скорости потока воды через EDZ из-за изменений в топографии (гидравлический градиент). E10) Использование туннельных поддержек в случае альтернативного типа породы и изменение химического состава поровой воды из-за реакций с туннельными материалами. E11) Изменение поровой воды из-за типа солончака. E12) Изменения времени отказа контейнера (более длительное время торможения нуклидов по сравнению с основным сценарием ) в случае хранения контейнера в солончаке (то же что и в случаях E2 и E6, но для нового типа грунтовой воды )

Основные результаты работы

Расчетные скорости выхода нуклидов из EBS (для одной упаковки) показаны на рис 6- 9.

Рис 6. Скорости выхода нуклидов из EBS

 Рис 7. Скорости выхода нуклидов из EBS Рис 8. Скорости выхода нуклидов из-68

Рис 7. Скорости выхода нуклидов из EBS

 Рис 8. Скорости выхода нуклидов из EBS Рис 9. Скорости выхода нуклидов из-69

Рис 8. Скорости выхода нуклидов из EBS

 Рис 9. Скорости выхода нуклидов из EBS Рис 10. Скорости выхода-70

Рис 9. Скорости выхода нуклидов из EBS

 Рис 10. Скорости выхода нуклидов из EBS Рис 11. Распределения дозы в-71



Рис 10. Скорости выхода нуклидов из EBS

 Рис 11. Распределения дозы в биосфере Из рассмотрения полученных-72

Рис 11. Распределения дозы в биосфере

Из рассмотрения полученных результатов следует :

  • В течение периода до 5*105 лет после выхода из строя контейнера, Cs-135 имеет самую высокую скорость выхода ( в Беккерелях в год). Это связано с его относительно высокой растворимостью, относительно малым коэффициентом распределения и относительно большим периодом полураспада.
  • Nb-93m характеризуется самой высокой скоростью выхода в период после 5*105 лет. Nb-93m находится в радиоактивном равновесии с его материнским изотопом (Zr-93), из-за его относительно малого периода полураспада (несколько десятилетий). Nb-93m мобилен в EBS, так как имеет относительно малый коэффициента распределения, то есть его скорость выхода выше чем Zr-93. Осаждение нуклида в ходе распада при радиоактивном равновесии может изменять скорость выхода нуклида, отличного от его материнских и дочерних изотопов (Pb-210, Ra-226 and Th-230), так же как и различие в интенсивности сорбции;
  • Нуклиды, характеризующиеся большими количествами и низкой растворимостью, например Np-237, Se_79 и Tc-99, осаждаются вблизи матрицы остеклованных отходов и скорость их выхода уменьшается в течение длительного периода;
  • Относительно короткоживущие нуклиды (чей период полураспада менее нескольких десятков тысяч лет) являются высоко сорбирующимися элементами (например, Pu-240, См 245, Pu-241, Am-243 и Am-241) и их распад весьма значителен уже в пределах буферного материала, а их пиковые скорости выхода чрезвычайно малы.
  • Чувствительность максимальных скоростей выхода радионуклидов к фактору осаждения показывает, что для некоторых нуклидов (типа Cs-135, Nb-94, Nb-93 m, Zr-93, Sn-126, Th-230, Pu-240, Pu-242, Pu-239, Cm-245, Am-243, Cm-245, U-233, Ac-227, Pb-210, Pa-231 и Th-229), незначительно изменена максимальная скорость выхода из EBS, в случае, если не принимается во внимание фактор осаждения этих элементов.
  • Для некоторых нуклидов ( типа Se-79, Tc-99, Pd-107, Th-232, U-236, U-233, Ra-226, Np-237 U-235, U-234 U-238) максимальная скорость выхода значительно уменьшается, по сравнению со случаем,когда фактор осаждения принимается во внимание.
  • Некоторые элементы имеют малую растворимость и относительно высокий коэффициент распределения, поэтому Np-237, Tc-99, Se-79, Pd-107, U-233, U-234, U-235, U-236, U-238 и Ra-226 содержатся в значительных количествах внутри EBS в течение всего времени. Некоторый небольшой процент нуклидов из исходного списка покинет EBS только через 10 миллионов лет.
  • Результаты показывают, что доэа, получаемая критическими группами населения, меньше значений доз, принятых в качестве стандардных.
  • Оценка чувствительности максимальных скоростей выхода радионуклидов к эффекту осаждения показывает, что для некоторых нуклидов ( типа Cs-135, Nb-94, Nb-93 m, Zr-93, Sn-126, Th-230, Pu-240, Pu-242, Pu-239, Cm-245, Am-243, Cm-245, U-233, Ac-227, Pb-210, Pa-231 и Th-229), незначительно изменена максимальная скорость выхода из EBS, в случае, если не принимается во внимание фактор осаждения для этих элементов.
  • Для некоторых нуклидов ( типа Se-79, Tc-99, Pd-107, Th-232, U-236, U-233, Ra-226, Np-237 U-235, U-234 U-238) максимальная скорость выхода их из ЕВS значительно уменьшается, по сравнению со случаем, когда фактор осаждения принимается во внимание.
  • Замедление процесса диффузии нуклидов за счет сорбции эффективнее уменьшает скорость выхода короткоживущих нуклидов, по сравнению с долгоживущими. Максимальный объём вышедших из ЕВS нуклидов сильно подверженных сорбций ( таких как Pu-240, Pu-241, Cm-245, Am-243, Pu-239, Cm-246 и Am-241), которые к тому же являются и сравнительно короткоживущими, очень мал.
  • Результаты показывают, что максимальная скорость выхода некоторых нуклидов ( типа Ac-227, Pa-231, Ra-226, U-233, Np-237, T-232, U-238, Tc_99) из EBS фактически неизменна для времени выхода из строя контейнера, превышающего 10000, 100 000, 1000 000лет, по сравнению с основным сценарием.
  • Максимальная скорость выхода некоторых нуклидов ( типа Cs-135, Pd-107, Nb-93m, Zr-93, Pb-210, Th-230, U-234, Pu-242, U-236, Th-229) имеет не очень большое различие для промежутков времени 10 000 и 100 000 лет после загрузки в хранилище по сравнению с основным сценарием.
  • Максимальные скорости выхода нуклидов типа Am-243, Pu-239, Cm-246, Am-241, and Pu-241, Se-79 имеют - небольшие различия для промежутка времени 10 000 лет. Но в случае, 100 000 и 1 000 000 лет скорость выхода их приблизительно на 80% меньше, чем в основном сценарии.
  • Максимальные скорости выхода Se-79, Tc-99, Pd-107, Th-233, U-236, Pb-210, Ra-226 и Np-237 фактически неизменны и соответствуют изменению толщины буферного материала.
  • Максимальные скорости выхода короткоживущих нуклидов типа Cm-245, Am-243, Cm-246, Am-241, Pu-241 и Pu-239 значительно увеличены из-за уменьшения числа распадов в течение относительно малого времени перемещения нуклида в буфере.
  • Изменения в максимуме скорости выхода нуклидов из EBS при изменении состава поровой воды в результате протекания ее реакции с туннельными материалами происходит из-за их различной растворимости. Например, максимальная скорость выхода Np-237 (60%), U-235(30%), U-233(70%), U-234(50%), U-238(50%) and U_236 (20%) уменьшается в поровой воде.
  • Для некоторых нуклидов (типа Am-243, Pu-239, Cm-246, Am-241, Pu-241, Cm-245, Pu-240, Th-229) максимальная скорость выхода возрастает при уменьшенной толщине и сухой плотности буферного материала.

Для солёной воды:

  • Максимальные скорости выхода нуклидов из ЕВS зависят от изменения их растворимости, коэффициентов распределения и коэффициентов распространения, обусловленных изменением состава поровой воды. Например, максимальная скорость выхода Se-79 и Rа 226 больше чем в основном сценарии из-за более высокой растворимости Se-79 и Rа 226 в соленой воде.
  • Максимальная скорость выхода Cs-135 в случае соленой воды в несколько раз выше, чем в основном сценарии.
  • Максимальная скорость выхода для всех изотопов U и для Np-237 в случае соленой воды будет меньше, чем в основном сценарии из-за более низкой растворимости этих элементов в соленой воде.

Выводы

Основные результаты, выводы и рекомандации, полученые автором при выполнение работы, заключаются следующем:

1 Предложен вариант конструктивного исполнения элементов защитной инженерной барьерной системы (ЕBS) для глубинного захоронения высокоактивных отходов.

  1. Разработан метод описания миграции нуклидов в принятой к рассмотрению инженерной барьерной системе, включающий: обоснование расчётных сценариев и создание расчётных моделей. Выполнена прогнозная расчётная оценка безопасности принятого варианта окончательной локализации высокоактивных РАО и проведен анализ полученных результатов.
  2. Получено, что Сs-135 является самым опасным нуклидом, который быстро выходит из инженернои барерьнои системы.
  3. Получено, что бентонит в значительной степени влияет на скорость выхода ряда нуклидов из- за эффектов их осаждения и сорбции.
  4. Получено, что из исходного списка нуклидов только примерно 1% Тс-99, 0.4% Se-79, 0.04% Pd-107, 5% Np-237, и от 0.05 % до 40% изотопов урана покинут EBS в течение расчётного времени. Поэтому можно увеличить количество этих нуклидов в остеклованной матрице РАО.
  5. Замедление процесса диффузии нуклидов за счет их сорбции эффективно уменьшает выход относительно короткоживущих нуклидов. ( так,за счёт сорбции выход Pu-239 - 241, Cm-245-246, Am-241-243 уменьшается примерно от 100 до 600 раз).
  6. Изменение скорости распада матрицы с РАО заметно влияет на выход нуклидов с малыми периодами полураспада и высокой элементной растворимостью ( это, например, Nb-94, Sn-126, Pu-240, Pu-241, Am-241, Cm-245, Pu-239 и Am-243, Cs-135).
  7. Скорость выхода нуклидов из зоны захоронения сильно зависит от скорости потока грунтовой воды в зоне раскопки (выработки) EDZ.
  8. Изменение вида материала, из которого выполнен контейнер, фактически не влияет на скорости выхода нуклидов в геосферу, то есть простой защитный контейнер, выполненный из углеродистой стали будет соответствовать всем требованиям безопасности.
  9. Изменение толщины буферного слоя заметно не повлияет на величину суммарной дозы излучения в биосфере.
  10. Изменение толщины буферного слоя заметнее всего влияет на скорость выхода короткоживущих нуклидов, которые затем распадаются в геосфере (так, скорость выхода Pu-239-241, Cm-245-246, Am-241-243 увеличивается от 2 до 100 раз при уменьшении толщины буфера).
  11. Обобщенная расчётная оценка безопасности предложенного варианта захоронения высокоактивных радиоактивных отходов показала, что данный вариант захоронения обеспечивает значение дозы в биосфере заведомо меньшее стандартного значения дозы, соответствующего существующему критерию безопасности (<1µSv).

Основные работы, опубликованные по теме диссертации

  1. Малекифарсани А, Скачек М.А. К оценке выхода радионуклидов из глубинного захоронения// Вестник МЭИ. 2009г. № 3. С. 17-28 (ВАК)
  1. Малекифарсани А., Скачек М.А. Оценка максимальной скорости выхода радионуклидов из инженерной барьерной системы глубинного захоронения в случае изменения толщины буферного слоя (На английском языке)// Progress in Nuclear Energy– 2009. № 51. C. 355-360.
  2. Малекифарсани А., Скачек М.А. Оценка максимальной скорости выхода радионуклидов из инженерной барьерной системы для случаев изменения материала защитного контейнера (На английском языке) // Nuclear Engineering and Design- 2009.
  3. Малекифарсани А., Скачек М.А. Влияние деформации буферного материала и его проникновения в окружающую породу, как результат увеличения объёма продуктов коррозии контейнера на скорость выхода радионуклидов из глубинного захоронения (На английском языке)// Annals of Nuclear Energy-2009.
  1. Mалекифарсани А., Скачек М.А. Влияние осаждения, сорбции и наличия стабильных изотопов на максимальную скорость выхода радионуклидов из инженерной барьерной системы глубинного захоронения (На английском языке) // Journal of Environmental Radioactivity- 2009, № 100. С. 807-814

Подписано в печать.01.2010г. Зак. Тир. П.л

Полиграфический центр МЭИ(ТУ)

Красноказарменная ул.,д.13



 





<


 
2013 www.disus.ru - «Бесплатная научная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.